La conversion directe du méthane (ch4) en multi-car-carbone à forte valeur (c2+) oxygénats, comme l'acide acétique (ch3COOH), dans des conditions douces, offre un moyen prometteur de moderniser le gaz naturel en produits chimiques liquides transportables. Cependant, la réalisation efficace de cette transformation reste un défi majeur en raison de fortes liaisons CH dans le méthane, la difficulté de l'oxygène (O2) Activation et la faible sélectivité des réactions de couplage CC.
Dans une étude publiée dans le Journal de l'American Chemical Societyun groupe de recherche dirigé par le professeur Deng Dehui, associé. Le professeur Cui Xiaoju et le professeur Yu Liang du Dalian Institute of Chemical Physics (DICP) de l'Académie chinoise des sciences ont obtenu la carbonylation directe de CH4 avec du monoxyde de carbone (CO) et O2 en ch3COOH dans des conditions douces, y compris la température ambiante.
Utilisation d'un nouveau MOS2-Catalyseur à double site RH-FE confiné, les chercheurs ont obtenu un CH sans précédent3COOH Selectivité de 90,3% et une productivité de 26,2 μmol gchat.–1 H–1 À seulement 25 ° C, la surperformance a précédemment signalé des systèmes catalytiques.
Les chercheurs ont révélé que les sites Fe confinés au sein de MOS2 activer o2 pour former des espèces fe = o hautement réactives, qui peuvent dissocier ch4 en ch3 espèces même à température ambiante, et ces ch3 espèces puis couple avec du CO adsorbé sur des sites RH adjacents pour former la clé ch3Co intermédiaire, conduisant à la formation de ch3COOH.
La structure unique des sites Rh – Fe offre des propriétés catalytiques synergiques qui équilibrent efficacement l'activation C – H et le couplage C – C, abordant le compromis entre l'activité et la sélectivité dans la carbonylation de CH4 à ch3COOH dans des conditions douces.
« Notre étude ouvre de nouvelles voies pour concevoir des catalyseurs efficaces pour la carbonylation oxydative du méthane en acide acétique », a déclaré le professeur Deng.
