Réduire le dioxyde de carbone (CO2) concentration par des méthodes électrochimiques (Eco2RR) dans des conditions acides est une stratégie importante pour produire des produits précieux tout en évitant la formation de carbonate.
Cependant, un défi majeur est que dans les milieux acides, la réaction d'évolution de l'hydrogène (elle) a tendance à dominer en raison de la haute disponibilité des protons, ce qui le rend plus difficile pour le CO2 réduction pour se produire efficacement.
Pour résoudre ce problème, cette étude a synthétisé Ni – N3Catalyseur PC utilisant une méthode de phosphatisation in situ pour moduler la structure électronique du catalyseur pour supprimer la concurrence et favoriser le CO2 réaction de réduction.
Le ni – n3Le catalyseur PC a montré d'excellentes performances, avec plus de 90% de sélectivité pour produire du monoxyde de carbone (CO) sur une large gamme de potentiels. Il a également maintenu une efficacité élevée en carbone et a atteint une densité de courant partielle élevée pour la production de CO, atteignant –357,7 mA cm-2.
Dans les tests à long terme, le catalyseur est resté stable pendant 100 heures, en maintenant 85% de sélectivité de CO à –100 mA cm-2 sans changer sa structure. Analyse plus approfondie utilisant la spectroscopie électrochimique d'impédance et les études de fréquence de renouvellement de Ni – N3PC a montré qu'il a une résistance au transfert de charge plus faible et une meilleure activité intrinsèque que le catalyseur à atome unique Ni.
L'activité catalytique exceptionnelle de Ni – N3PC provient de plusieurs effets synergiques. Premièrement, le processus de phosphatisation in situ modifie la structure électronique du catalyseur, ce qui améliore son activité intrinsèque. De plus, le catalyseur possède une grande surface qui augmente le CO2 Capacité d'adsorption, garantissant une concentration plus élevée de réactifs aux sites actifs.
Les analyses XPS et XAS confirment la présence de liaisons Ni – P et Ni – N, tandis que la microscopie électronique à transmission à balayage montre des atomes de Ni dispersés atomiquement sur une matrice de carbone.
« Les études informatiques ont soutenu les résultats expérimentaux, montrant que le catalyseur réduit la barrière d'énergie pour former l'intermédiaire de réaction clé (* COOH), favorisant ainsi la génération de CO. Cette recherche démontre une direction prometteuse pour concevoir des catalyseurs efficaces et stables pour le co industriel Co2 Réduction », a déclaré le professeur Li-Chyong Chen.
L'œuvre est publiée dans le Journal de génie chimique.
