Polaron à grand trou de type skyrmion dans la perovskite double halogénure Cs2AgBiBr6. Les flèches montrent les déplacements atomiques et le trou est au centre de ce vortex. Le champ de déplacement a un caractère topologique défini, avec une charge topologique et une vorticité entières. Crédit : J. Lafuente-Bartolome
Des simulations sur les supercalculateurs TACC Frontera et Lonestar6 révèlent des tourbillons topologiques dans les quasiparticules polaroniques.
Au cours de la dernière décennie, les pérovskites aux halogénures métalliques ont rapidement progressé en tant que semi-conducteur, surpassant le silicium dans leur capacité à convertir la lumière en courant électrique depuis leur découverte initiale.
Des simulations réalisées sur les supercalculateurs Frontera et Lonestar6 du TACC ont révélé des structures tourbillonnaires surprenantes dans des quasiparticules d'électrons et d'atomes, appelées polarons, qui contribuent à produire de l'électricité à partir de la lumière du soleil.
Cette nouvelle découverte pourrait aider les scientifiques à développer de nouvelles cellules solaires et un éclairage LED. Ce type d’éclairage est salué comme une technologie écologique et durable qui peut remodeler l’avenir de l’éclairage.
« Nous avons découvert que les électrons forment des paquets d'ondes localisés et étroits, appelés polarons. Ces « amas de charge » – les polarons quasiparticulaires – confèrent aux perovskites des propriétés particulières », a déclaré Feliciano Giustino, professeur de physique et titulaire de la chaire WA « Tex » Moncrief, Jr. d'ingénierie des matériaux quantiques au College of Natural Sciences et professeur principal à l'Oden Institute for Computational Engineering and Sciences (Oden Institute) de l'UT Austin.
Giustino est co-auteur d'une recherche sur les polarons découverts dans les pérovskites halogénées récemment publiée dans la revue Actes de l'Académie nationale des sciences.
« Ces polarons présentent des motifs très intrigants. Les atomes tournent autour de l’électron et forment des tourbillons qui n’avaient jamais été observés auparavant », a déclaré Giustino, qui est également directeur du Centre d’ingénierie des matériaux quantiques de l’Oden Institute.
Les structures tourbillonnaires des polarons peuvent aider les électrons à rester dans un état excité, ce qui se produit lorsqu'un photon de la lumière frappe les composés au niveau atomique.
« Nous soupçonnons que cette étrange structure tourbillonnaire empêche l’électron de revenir au niveau d’énergie non excité », explique Giustino. « Ce vortex est une structure topologique protégée dans le matériau du réseau de pérovskite halogénée qui reste en place pendant une longue période et permet aux électrons de circuler sans perdre d’énergie. »
Contexte historique et efficacité des pérovskites
Les structures perovskites sont un type de matériau connu depuis plus d'un siècle lorsque Gustav Rose a découvert la perovskite d'oxyde de calcium et de titane CaTiO3 en 1839. Plus récemment, en 2012, Giustino travaillait avec le groupe du scientifique de l'Université d'Oxford Henry Snaith qui a découvert un nouveau type de perovskite appelé perovskites halogénures – où au lieu d'oxygène il y a des halogènes, des éléments qui forment des sels lorsqu'ils réagissent avec les métaux.
« Il s’avère que les pérovskites halogénées dans les cellules solaires présentent une efficacité de conversion d’énergie exceptionnelle », a déclaré Giustino.
En comparaison, le rendement maximal du silicium est d'environ 25 %, ce qui signifie que sur toute l'énergie provenant du soleil, un quart est converti en électricité. Pour atteindre un rendement de 25 %, il a fallu environ 70 ans de développement au silicium. Les perovskites halogénées, en revanche, ont réussi à atteindre un rendement de 25 % en seulement 10 ans.
Les supercalculateurs Frontera (à gauche) et Lonestar6 (à droite) du Texas Advanced Computing Center de l'Université du Texas à Austin. Crédit : TACC
« Il s’agit d’un matériau révolutionnaire », a déclaré Giustino. « Cela explique pourquoi de nombreux groupes de recherche travaillant sur le photovoltaïque se sont tournés vers les pérovskites, car elles sont très prometteuses. Notre contribution a examiné les principes fondamentaux en utilisant des méthodes informatiques pour étudier les propriétés de ces composés au niveau des atomes individuels. »
Pour l'étude, Giustino a utilisé les allocations sur les supercalculateurs Lonestar6 et Frontera attribuées par le Texas Advanced Computing Center (TACC), ainsi que les supercalculateurs du département américain de l'énergie (DOE) au National Energy Research Scientific Computing Center (NERSC).
« Cette recherche fait partie d'un projet sponsorisé par le ministère de l'Énergie qui se poursuit depuis plusieurs années avec le soutien du TACC et en particulier de Frontera, où nous avons développé des méthodologies pour étudier comment les électrons interagissent avec le réseau atomique sous-jacent », a déclaré Giustino.
Par exemple, a déclaré Giustino, dans le cas des pérovskites halogénées, les grands polarons qu'ils ont trouvés nécessitaient des cellules de simulation d'environ un demi-million d'atomes, ce qui n'est pas possible à étudier avec les méthodes standard.
Collaboration et applications futures
Pour gérer ces calculs sur un superordinateur, Giustino et ses collaborateurs d'Austin et d'ailleurs ont développé EPW, un code d'interface de transmission de messages et de Fortran open source qui calcule les propriétés liées à l'interaction électron-phonon. Le code EPW est spécialisé dans l'étude de la façon dont les électrons interagissent avec les vibrations dans le réseau d'un solide, ce qui provoque la formation de polarons. Ce code est actuellement développé par une collaboration internationale dirigée par Giustino.
« Notre collaboration avec TACC ne se limite pas à l’utilisation de ressources informatiques avancées », a déclaré Giustino. « L’interaction avec les gens est la partie la plus importante. Ils ont joué un rôle essentiel en nous aidant à profiler le code et en veillant à éviter les goulots d’étranglement en appliquant des outils de profilage qui nous aident à étudier les baisses de performances. Une grande partie du travail effectué sur le code EPW se fait en collaboration avec les experts de TACC qui nous aident à améliorer la mise à l’échelle du code pour obtenir des performances optimales sur les supercalculateurs. »
Les recherches de Giustino sur les polarons ont été sélectionnées dans le cadre du programme Characteristic Science Applications (CSA) du TACC, financé par la National Science Foundation (NSF). Une douzaine de projets CSA contribueront à la conception de la prochaine installation informatique de classe dirigeante de la NSF, appelée Horizon, en cours de développement au TACC.
« Le travail de la CSA entre mon groupe et le TACC pour optimiser le code EPW nous permet de repousser les frontières de ce que l'on peut étudier pour comprendre et découvrir de nouveaux matériaux importants. Il s'agit d'une combinaison de théorie, d'algorithmes et de calcul haute performance avec de nombreux échanges avec nos collègues du TACC pour nous assurer que nous utilisons les supercalculateurs de la manière la plus viable possible », a déclaré Giustino.
Une autre application possible est le développement de dispositifs de mémoire ferroélectrique, des mémoires informatiques qui peuvent être plus compactes. Dans ce cas, l'information est codée par la vibration des atomes d'un cristal sous l'effet d'un champ électrique.
« Les investissements dans le calcul haute performance et dans l’informatique du futur sont essentiels pour la science », a conclu M. Giustino. « Cela nécessite des investissements importants comme ceux qui permettent de maintenir et d’agrandir des installations comme le TACC. »
Cette étude a été financée par le programme Computational Materials Sciences, financé par le département américain de l'énergie, Office of Science, Basic Energy Sciences, sous le numéro de contrat DE-SC0020129. En plus du TACC, ce travail a utilisé les ressources du National Energy Research Scientific Computing Center, une installation utilisateur du Bureau des sciences du département de l'énergie, soutenue par le Bureau des sciences du département américain de l'énergie sous le contrat n° DE-AC02-05CH11231.
