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Révélation de catalyseurs cachés : des scientifiques découvrent des informations à l'échelle atomique sur les zéolites

SciTechDaily

Une nouvelle étude a permis d'améliorer l'analyse structurelle des zéolites, offrant un aperçu de leurs mécanismes catalytiques et de leurs applications potentielles plus larges en science des matériaux. Crédit : DICP

Des chercheurs de l'Institut de physique chimique de Dalian ont fait progresser l'analyse des zéolites à l'aide de techniques innovantes de RMN à l'état solide 17O, révélant les structures complexes des groupes hydroxyles et améliorant notre compréhension de leurs propriétés catalytiques. Cette avancée pourrait avoir des applications plus larges dans l'analyse d'autres matériaux complexes.

Les zéolites sont largement utilisées dans diverses industries, mais la compréhension complète de leurs propriétés catalytiques intrinsèques reste difficile à cerner, en grande partie en raison de la complexité des fractions hydroxyle-aluminium.

Analyse à l'échelle atomique des environnements locaux pour l'hydroxyle espèces est essentielle pour révéler l'activité catalytique intrinsèque des zéolites et guider la conception de catalyseurs hautes performances. Cependant, de nombreux facteurs défavorables empêchent l'élucidation de leurs structures fines telles que la faible quantité, la propriété métastable, la similitude structurelle, l'environnement de liaison hydrogène et la nature désordonnée à longue portée.

Récemment, une équipe de recherche dirigée par le professeur Hou Guangjin et le professeur Chen Kuizhi de l'Institut de physique chimique de Dalian (DICP) de l'Académie chinoise des sciences (CAS) a dévoilé la structure précise des groupes hydroxyles complexes dans les zéolites grâce à un ensemble complet de couplages édités par l'entreprise elle-même. 1H-17O méthodes de résonance magnétique nucléaire (RMN) à l'état solide. L'étude a été publiée dans Journal de la Société américaine de chimie.

Progrès dans la RMN du solide 17O

Le 17La RMN du solide serait un candidat pour améliorer la précision analytique des zéolites si elle pouvait surmonter les difficultés techniques liées à l'abondance naturelle extrêmement faible, au faible rapport gyromagnétique et à la nature quadrupolaire de la zéolite. 17isotope O. Par conséquent, les chercheurs ont utilisé une nouvelle 17Méthode d'enrichissement en O et développement d'une série de 17Séquences d'impulsions d'édition spectrale basées sur l'O-RMN, leur permettant d'améliorer la résolution spectrale et d'aborder les structures protoniques subtiles au sein des zéolites.

L'identification précise et à haute résolution des espèces a été attribuée à l'examen complet d'une interaction RMN souvent négligée et indésirable, à savoir l'interaction quadripolaire-dipolaire croisée du 2e ordre (interaction 2e-QD), qui a en effet été utile pour obtenir des informations inestimables sur les structures des zéolites.

En outre, les chercheurs ont sondé quantitativement les proximités Al···H, O···H dans les plages de liaisons simples et multiples, et ont réalisé de manière semi-quantitative les taux de dissociation des protons hydroxyles tels que BrØnsted acide site. Ils ont révélé l'environnement local à l'échelle atomique des fractions Al-OH et Si-OH, catalytiquement importantes.

Les techniques de RMN développées dans cette étude pourraient être appliquées plus avant pour fournir une analyse à haute résolution des structures protoniques subtiles dans d'autres circonstances telles que les surfaces d'oxydes métalliques, les structures organométalliques et les biomatériaux. « Notre étude peut fournir une stratégie générique pour l'analyse à haute résolution des structures protoniques subtiles dans les zéolites avec 17« O RMN du solide », a déclaré le professeur Hou.

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