Le graphite est un composant structurel clé de certains des plus anciens réacteurs nucléaires du monde et de nombreuses conceptions de nouvelle génération en cours de construction aujourd'hui. Mais il condense et gonfle également en réponse aux radiations – et le mécanisme derrière ces changements s'est avéré difficile à étudier.
Désormais, les chercheurs et collaborateurs du MIT ont découvert un lien entre les propriétés du graphite et le comportement du matériau en réponse au rayonnement. Les résultats pourraient conduire à des moyens plus précis et moins destructeurs de prédire la durée de vie des matériaux de graphite utilisés dans les réacteurs du monde entier.
« Nous avons fait une science fondamentale pour comprendre ce qui conduit à un gonflement et, éventuellement, à l'échec des structures de graphite », a déclaré le chercheur du MIT, Boris Khaykovich, auteur principal de la nouvelle étude. « Des recherches supplémentaires seront nécessaires pour mettre cela en pratique, mais l'article propose une idée attrayante pour l'industrie: que vous n'aurez peut-être pas besoin de briser des centaines d'échantillons irradiés pour comprendre leur point de défaillance. »
Plus précisément, l'étude montre un lien entre la taille des pores dans le graphite et la façon dont le matériau gonfle et rétrécit en volume, conduisant à la dégradation.
« La durée de vie du graphite nucléaire est limitée par un gonflement induit par l'irradiation », a déclaré le co-auteur et chercheur du MIT, Lance Snead. « La porosité est un facteur de contrôle dans ce gonflement, et bien que le graphite ait été largement étudié pour les applications nucléaires depuis le projet de Manhattan, nous n'avons toujours pas une compréhension claire de la porosité dans les propriétés mécaniques et l'enflure. Ce travail en résulte. »
Le journal en libre accès a été publié cette semaine dans Matériaux interdisciplinaires. Il est co-écrit par Khaykovich, Snead, le chercheur du MIT Sean Fayfar, l'ancien chercheur du MIT Durgesh Rai, le professeur adjoint de l'Université de Stony Brook, David Sprouster, le scientifique du personnel du laboratoire national d'Oak Ridge, Anne Campbell, et le physicien du laboratoire national d'Argonne Jan Ilavsky.
Un matériau complexe
Depuis 1942, lorsque les physiciens et les ingénieurs ont construit le premier réacteur nucléaire mondial sur un tribunal de squash converti de l'Université de Chicago, le graphite a joué un rôle central dans la génération de l'énergie nucléaire. Ce premier réacteur, surnommé la pile de Chicago, a été construit à partir d'environ 40 000 blocs de graphite, dont beaucoup contenaient des pépites d'uranium.
Aujourd'hui, le graphite est une composante vitale de nombreux réacteurs nucléaires opérationnels et devrait jouer un rôle central dans les conceptions de réacteurs de nouvelle génération comme les réacteurs à gaz en fusion et à haute température. En effet, le graphite est un bon modérateur de neutrons, ralentissant les neutrons libérés par la fission nucléaire afin qu'ils soient plus susceptibles de créer eux-mêmes des fissions et de maintenir une réaction en chaîne.
« La simplicité du graphite la rend précieuse », explique Khaykovich. « Il est fait de carbone, et il est relativement bien connu comment le faire proprement. Le graphite est une technologie très mature. C'est simple, stable, et nous savons que cela fonctionne. »
Mais le graphite a également ses complexités.
« Nous appelons le graphite un composite même s'il n'est composé que d'atomes de carbone », explique Khaykovich. « Il comprend des« particules de remplissage »qui sont plus cristallines, puis il y a une matrice appelée« liant »moins cristallin, puis il y a des pores qui s'étendent en longueur des nanomètres à de nombreux microns.»
Chaque grade de graphite a sa propre structure composite, mais elles contiennent toutes des fractales ou des formes qui se ressemblent à différentes échelles.
Ces complexités ont rendu difficile de prédire comment le graphite réagira au rayonnement en détail microscopique, bien qu'il soit connu depuis des décennies que lorsque le graphite est irradié, il densifie d'abord, réduisant son volume jusqu'à 10%, avant l'enflure et la fissuration. La fluctuation du volume est causée par des modifications de la porosité du graphite et de la contrainte de réseau.
« Le graphite se détériore sous le rayonnement, comme tout matériau », explique Khaykovich. « Donc, d'une part, nous avons un matériel extrêmement bien connu, et d'autre part, nous avons un matériel extrêmement compliqué, avec un comportement impossible à prévoir à travers des simulations informatiques. »
Pour l'étude, les chercheurs ont reçu des échantillons de graphite irradiés d'Oak Ridge National Laboratory. Les co-auteurs Campbell et Snead ont été impliqués dans l'irradiation des échantillons il y a environ 20 ans. Les échantillons sont une note de graphite connue sous le nom de G347A.
L'équipe de recherche a utilisé une technique d'analyse connue sous le nom de diffusion des rayons X, qui utilise l'intensité diffusée d'un faisceau de rayons X pour analyser les propriétés du matériau. Plus précisément, ils ont examiné la distribution des tailles et des surfaces des pores de l'échantillon, ou ce que l'on appelle les dimensions fractales du matériau.
« Lorsque vous regardez l'intensité de diffusion, vous voyez une large gamme de porosité », explique Fayfar. « Le graphite a une porosité à des échelles aussi importantes, et vous avez cette auto-similitude fractale: les pores de très petites tailles ressemblent aux pores couvrant les microns, nous avons donc utilisé des modèles fractaux pour relier différentes morphologies à travers les échelles de longueur. »
Des modèles fractaux avaient été utilisés sur des échantillons de graphite auparavant, mais pas sur des échantillons irradiés pour voir comment les structures de pores du matériau ont changé. Les chercheurs ont découvert que lorsque le graphite est d'abord exposé au rayonnement, ses pores sont remplis à mesure que le matériau se dégrade.
« Mais ce qui était assez surprenant pour nous, c'est la (distribution de taille des pores) a fait demi-tour », explique Fayfar. « Nous avons eu ce processus de récupération qui correspondait à nos parcelles de volume globales, ce qui était assez étrange. Il semble qu'après que le graphite soit irradié pendant si longtemps, il commence à se remettre. C'est une sorte de processus de recuit où vous créez de nouveaux pores, puis les pores se lissent et deviennent un peu plus gros. C'était une grande surprise. »
Les chercheurs ont constaté que la distribution de taille des pores suit étroitement le changement de volume causé par les dommages causés par les rayonnements.
« Trouver une forte corrélation entre la (distribution de taille des pores) et les changements de volume du graphite est une nouvelle découverte, et elle aide à se connecter à la défaillance du matériau sous irradiation », explique Khaykovich. « Il est important que les gens sachent comment les parties en graphite échoueront lorsqu'elles seront sous stress et comment la probabilité de défaillance change sous irradiation. »
De la recherche aux réacteurs
Les chercheurs prévoient d'étudier d'autres notes de graphite et d'explorer davantage comment la taille des pores dans le graphite irradié est en corrélation avec la probabilité d'échec. Ils spéculent qu'une technique statistique connue sous le nom de distribution de Weibull pourrait être utilisée pour prédire le temps du graphite jusqu'à l'échec. La distribution de Weibull est déjà utilisée pour décrire la probabilité de défaillance dans la céramique et d'autres matériaux poreux comme les alliages métalliques.
Khaykovich a également émis l'hypothèse que les résultats pourraient contribuer à notre compréhension des raisons pour lesquelles les matériaux densifient et gonflent sous irradiation.
« Il n'y a pas de modèle quantitatif de densification qui prend en compte ce qui se passe à ces petites échelles en graphite », explique Khaykovich. «La densification de l'irradiation du graphite me rappelle le sable ou le sucre, où lorsque vous écrasez de gros morceaux en grains plus petits, ils densifient.
« Pour le graphite nucléaire, la force d'écrasement est l'énergie que les neutrons apportent, ce qui fait que de grands pores se remplissent de pièces plus petites et écrasées. Mais plus d'énergie et d'agitation créent encore plus de pores, et donc les gonflements du graphite. Ce n'est pas une analogie parfaite, mais je crois que les analogies progressent pour comprendre ces matériaux. »
Les chercheurs décrivent l'article comme une étape importante vers l'information de la production de graphite et de l'utilisation dans les réacteurs nucléaires de l'avenir.
« Le graphite est étudié depuis très longtemps, et nous avons développé de nombreuses intuitions fortes sur la façon dont il réagira dans différents environnements, mais lorsque vous construisez un réacteur nucléaire, les détails comptent », explique Khaykovich. « Les gens veulent des chiffres. Ils ont besoin de savoir combien la conductivité thermique changera, la quantité de craquage et de changement de volume se produira. Si les composants changent de volume, à un moment donné, vous devez en tenir compte. »
