Une nouvelle astuce pour modéliser les molécules avec une précision quantique fait un pas vers la révélation de l'équation au centre d'une approche de simulation populaire, qui est utilisée dans les études fondamentales de chimie et de science des matériaux.
L'effort pour comprendre les matériaux et les réactions chimiques mange à peu près un tiers du temps de superordinateur de laboratoire national aux États-Unis, l'étalon-or pour la précision est le problème quantique à plusieurs corps, qui peut vous dire ce qui se passe au niveau des électrons individuels. C'est la clé des comportements chimiques et matériels car les électrons sont responsables de la réactivité chimique et des liaisons, des propriétés électriques et plus encore. Cependant, les calculs quantiques à plusieurs corps sont si difficiles que les scientifiques ne peuvent les utiliser que pour calculer les atomes et les molécules avec une poignée d'électrons à la fois.
La théorie fonctionnelle de la densité, ou DFT, est plus facile – les ressources informatiques nécessaires à son échelle de calculs avec le nombre d'électrons en cubes, plutôt que de monter de façon exponentielle avec chaque nouvel électron. Au lieu de suivre chaque électron individuel, cette théorie calcule les densités d'électrons – où les électrons sont plus susceptibles d'être situés dans l'espace. De cette façon, il peut être utilisé pour simuler le comportement de plusieurs centaines d'atomes.
Un problème clé pour les utilisateurs de DFT est la fonction de corrélation d'échange, qui décrit comment les électrons interagissent les uns avec les autres, en suivant des règles mécaniques quantiques. Jusqu'à présent, les chercheurs ont dû se contenter d'approximation de la fonction XC pour leur application particulière.
« Nous savons qu'il existe un fonctionnel universel – peu importe que les électrons soient dans un système moléculaire, un morceau de métal ou un semi-conducteur. Mais nous ne savons pas quelle Avances scientifiques.
En raison de l'importance de la DFT pour les matériaux futurs ainsi que pour les sciences fondamentales, le ministère de l'Énergie a fourni du financement et du temps de supercalculateur pour la quête de l'équipe UM pour aborder ce fonctionnel Universal XC.
Les chercheurs ont commencé par étudier les atomes individuels et les petites molécules avec une théorie quantique à plusieurs corps afin qu'ils puissent retourner le problème du DFT. Au lieu d'ajouter la fonction XC approximative pour donner le comportement des électrons dans les atomes et les molécules, ils le déterminent – en utilisant l'apprentissage automatique – ce que la fonction XC donnera le comportement des électrons tel que calculé par la théorie quantique à plusieurs corps.
« De nombreuses théories du corps nous donnent la bonne réponse pour la bonne raison, mais à un coût de calcul déraisonnable. Notre équipe a traduit des résultats à plusieurs corps en une forme plus simple et plus rapide qui conserve la majeure partie de sa précision », a déclaré Paul Zimmerman, professeur de chimie UM, qui a dirigé les calculs quantiques de nombreux corps avec la chimie Ph.D. Étudiant Jeffrey Hatch.
Le groupe de Zimmerman a créé un ensemble de données d'entraînement de cinq atomes et deux molécules, en particulier le lithium, le carbone, l'azote, l'oxygène, le néon, le dihydrogène et l'hydrure de lithium. Ils ont essayé d'ajouter du fluor et de l'eau, mais ces ajouts n'ont pas amélioré la fonction XC – l'équipe estime qu'elle était déjà aussi bonne qu'elle allait s'en tirer en tirant des données sur les atomes légers et les molécules.
Cependant, les calculs DFT utilisant cette fonction XC étaient déjà bien meilleurs que prévu pour son niveau de complexité. La précision DFT est décrite comme un ensemble d'échecs dans une échelle. Dans la forme la plus élémentaire de premier plan, les électrons sont considérés comme existants dans un nuage uniforme. Dans la version de deuxième rangée, l'équipe de Gavini a utilisée, le nuage d'électrons change de densité, considéré comme un dégradé.
Pour le troisième échelon, les chercheurs ajoutent plus d'informations sur les électrons, tels que leurs énergies cinétiques. Cela signifie généralement apporter des versions simplifiées de la difficulté d'onde difficile à plusieurs électrons, qui peut mieux décrire ce qui se passe avec les électrons. Cependant, en calculant un meilleur fonctionnel XC, l'équipe de Gavini obtenait des précisions de troisième plan.
« L'utilisation d'une fonction XC précise est aussi diversifiée que la chimie elle-même, précisément parce qu'elle est agnostique matériaux. Elle est également pertinente pour les chercheurs qui essaient de trouver de meilleurs matériaux de batterie à ceux qui découvrent de nouveaux médicaments pour ceux qui construisent des ordinateurs quantiques », a déclaré Bikash Kanungo, chercheur adjoint UM en génie mécanique et premier auteur de l'étude.
Les chercheurs peuvent utiliser directement la fonction XC découverte par le groupe ou expérimenter l'approche de l'équipe. Par exemple, Gavini dit qu'ils ont commencé avec des atomes et des molécules légers, et ensuite, il aimerait explorer des matériaux solides.
Encore une fois, la fonction XC devrait avoir une forme universelle, mais la partie délicate consiste à déterminer ce que c'est. Le XC fonctionne-t-il fonctionnel que son équipe fonctionnera bien pour les solides? Un nouveau fonctionnel calculé pour les solides serait-il plus efficace? Et pourraient-ils construire une fonction combinée qui a bien fonctionné pour les deux ensembles de matériaux?
L'autre amélioration que l'équipe aimerait poursuivre est une précision plus élevée. Cela signifierait qu'au lieu de regarder collectivement les électrons, en tant que densités d'électrons, ils devraient inclure les orbitales individuelles dans lesquelles les électrons se déplacent. Dans ce cas, leur astuce d'inversion du problème pour obtenir le fonctionnel XC devient un calcul beaucoup plus difficile. Même avec les gradients de densité, ils ont dû faire les calculs sur l'un des plus grands superordinateurs aux États-Unis, donc cette avenue nécessiterait plus de temps informatique.
