Treize ans après la catastrophe nucléaire de Fukushima Daiichi, des chercheurs ont réalisé une première mondiale en imageant directement des atomes de césium radioactifs dans des échantillons environnementaux, offrant ainsi de nouvelles perspectives sur les défis actuels en matière d'environnement et de gestion des déchets radioactifs. Cette étude révolutionnaire, impliquant une équipe multinationale et publiée dans le Journal of Hazardous Materials, améliore la compréhension de la distribution du césium et éclaire les stratégies de déclassement des réacteurs et de gestion des déchets.
Une nouvelle étude a directement photographié des atomes de césium radioactifs dans des échantillons environnementaux de Fukushima, fournissant ainsi des données cruciales pour la gestion des déchets nucléaires et les efforts de rétablissement de l'environnement.
Treize ans après la catastrophe nucléaire de la centrale nucléaire de Fukushima Daiichi (FDNPP), les chercheurs ont réalisé un exploit révolutionnaire : pour la première fois, ils ont réussi à réaliser une imagerie directe d'atomes de césium (Cs) radioactifs dans des échantillons environnementaux.
L'analyse révolutionnaire, réalisée par une équipe de chercheurs au Japon, en Finlande, en Amérique et en France, analysant les matériaux émis par les réacteurs FDNPP endommagés, révèle des informations importantes sur les défis persistants en matière de gestion des déchets environnementaux et radioactifs auxquels est confronté le Japon. L'étude a été récemment publiée dans le Journal des Matériaux Dangereux.
L’effondrement de Fukushima Daiichi : un casse-tête continu en matière d’ingénierie et d’environnement
En 2011, après le grand tremblement de terre et le tsunami du Tōhoku, 3 réacteurs nucléaires de la FDNPP ont subi une fusion en raison d'une perte d'alimentation de secours et de refroidissement. Depuis lors, de nombreux efforts de recherche se sont concentrés sur la compréhension des propriétés des débris de combustible (le mélange de combustibles nucléaires fondus et de matériaux de structure) trouvés dans les réacteurs endommagés. Ces débris doivent être soigneusement enlevés et éliminés.
Cependant, de nombreuses incertitudes demeurent quant à l'état physique et chimique des débris de combustible, ce qui complique grandement les efforts de récupération.
Les tentatives pour comprendre la chimie du césium radioactif aboutissent à une première mondiale
Une quantité importante de Cs radioactif a été rejetée sous forme de particules par les réacteurs endommagés de Fukushima Daiichi. Les particules, appelées microparticules riches en Cs (CsMP), sont peu solubles, petites (< 5 µm) et ont une composition semblable à celle du verre.
Le professeur Satoshi Utsunomiya de l'Université de Kyushu, au Japon, a dirigé la présente étude. Il a expliqué que les CsMP « se sont formés au fond des réacteurs endommagés lors des fusions, lorsque le combustible nucléaire en fusion a heurté le béton ». Après la formation, de nombreux CsMP ont été perdus du confinement du réacteur dans le milieu environnant.
Figure 1. (À gauche) Un modèle de structure de pollucite et une image HAADF-STEM simulée à l'aide de MacTempas. (À droite) Une image HAADF-STEM haute résolution de pollucite riche en fer dans les CsMP. Les atomes de Cs dans l'image apparaissent sous forme de points lumineux (encerclés dans l'image). Environ la moitié des atomes de Cs de la structure sont radioactifs. Les atomes radioactifs de Cs n’ont jamais été photographiés auparavant à partir d’échantillons environnementaux. Crédit : Kanako Miyazaki et. Al.
La caractérisation détaillée des CsMP a révélé des indices importants sur les mécanismes et l'étendue des fusions. Cependant, malgré l’abondance du Cs dans les microparticules, l’imagerie directe à l’échelle atomique du Cs radioactif dans les particules s’est avérée impossible.
Le professeur Gareth Law, collaborateur de l'université d'Helsinki, a expliqué que « cela signifie que nous manquons d'informations complètes sur la forme chimique du Cs dans les particules et les débris de carburant ».
Utsunomiya a poursuivi : « Même si le Cs dans les particules est présent à des concentrations raisonnablement élevées, il est souvent encore trop faible pour une imagerie à l'échelle atomique réussie à l'aide de techniques avancées de microscopie électronique. Lorsque le Cs est trouvé à une concentration suffisamment élevée, nous avons constaté que le faisceau d’électrons endommage l’échantillon, rendant les données résultantes inutiles ». Cependant, dans les travaux précédents de l'équipe utilisant un microscope électronique à transmission à balayage à champ sombre annulaire à grand angle et haute résolution (HR-HAADF-STEM), ils ont trouvé des inclusions d'un minéral appelé pollucite (une zéolite) au sein des CsMP. Law a expliqué que « lors d'analyses antérieures, nous avons montré que les inclusions de pollucites riches en fer dans les CsMP contenaient > 20 % en poids de Cs. Dans la nature, la pollucite est généralement riche en aluminium.
La pollucite dans les CsMP était clairement différente de celle dans la nature, ce qui indique qu'elle s'est formée dans les réacteurs. Utsunomiya a poursuivi : « Parce que nous savions que la plupart du Cs dans les CsMP sont dérivés de la fission, nous avons pensé que l'analyse de la pollucite pourrait donner les toutes premières images directes d'atomes de Cs radioactifs ».
Les zéolites peuvent devenir amorphes lorsqu'elles sont soumises à une irradiation par un faisceau d'électrons, mais ces dommages sont liés à la composition de la zéolite, et l'équipe a découvert que certaines inclusions de pollucite étaient stables dans le faisceau d'électrons.
Apprenant cela et informée par la modélisation, l'équipe a entrepris une analyse minutieuse qui a permis à Utsunomiya, à l'étudiante diplômée Kanako Miyazaki et à l'équipe d'imager enfin des atomes de Cs radioactifs.
Les scientifiques ont collecté des échantillons de sol contaminé à proximité des réacteurs endommagés de Fukushima Daiichi. Crédit : Satoshi Utsunomiya
Utsunomiya a expliqué : « C’était incroyablement excitant de voir le magnifique motif d’atomes de Cs dans la structure du pollucite, où environ la moitié des atomes de l’image correspondent à du Cs radioactif. »
Il a poursuivi : « C’est la première fois que des humains imagent directement des atomes radioactifs de Cs dans un échantillon environnemental. Trouver des concentrations de Cs radioactifs suffisamment élevées dans des échantillons environnementaux pour permettre une imagerie directe est inhabituel et présente des problèmes de sécurité. Même s'il était passionnant de réaliser une première image scientifique mondiale, il est en même temps triste que cela n'ait été possible que grâce à un accident nucléaire.»
Plus qu’une avancée en matière d’imagerie
Utsunomiya a souligné que les résultats de l'étude vont au-delà de la simple imagerie d'atomes radioactifs de Cs : « Nos travaux mettent en lumière la formation de pollucites et l'hétérogénéité probable de la distribution du Cs au sein des réacteurs FDNPP et de l'environnement. »
Law a en outre souligné la pertinence : « Nous démontrons sans équivoque une nouvelle occurrence de Cs associée aux matériaux émis par les réacteurs FDNPP. Trouver du Cs contenant de la pollucite dans les CsMP signifie probablement qu'il reste également dans les réacteurs endommagés ; à ce titre, ses propriétés peuvent désormais être prises en compte dans les stratégies de déclassement des réacteurs et de gestion des déchets.
Le collaborateur émérite, le professeur Bernd Grambow de Subatech, IMT Atlantique Université de Nantes, a ajouté : « Nous devrions désormais commencer également à considérer le comportement environnemental de la pollucite Cs et ses impacts possibles. Il se comporte probablement différemment des autres formes de retombées de Cs documentées jusqu’à présent. Il faudrait également tenir compte des effets sur la santé humaine. La réactivité chimique du pollucite dans l’environnement et dans les fluides corporels est certainement différente de celle des autres formes de dépôts de C radioactifs ». Réfléchissant enfin sur l'importance de l'étude, le professeur Rod Ewing de l'Université de Stanford a souligné le besoin urgent de poursuivre les recherches pour éclairer les stratégies d'élimination des débris et l'assainissement de l'environnement : « Une fois de plus, nous constatons que les efforts analytiques minutieux des scientifiques internationaux peuvent réellement débloquer le mystères des accidents nucléaires, contribuant ainsi aux efforts de rétablissement à long terme.
Le travail a été soutenu par un financement bilatéral de la Société japonaise pour la promotion de la science et du Conseil finlandais de la recherche.
