Les alliages à haute entropie (HEA) offrent des compositions et des structures de surface réglables, présentant un potentiel significatif pour créer de nouveaux sites actifs pour améliorer le CO2 réduction (CO2Rr) catalyse, un processus clé pour l'énergie durable.
Cependant, la complexité de surface inhérente et la tendance à la ségrégation élémentaire – conduisant à des écarts entre les compositions en vrac et en surface – posent des défis importants pour la conception du catalyseur rationnel et l'étude directe via des méthodes telles que la théorie fonctionnelle de la densité.
Une équipe de recherche dirigée par Liejin Guo (Université Xi'an Jiaotong) et Ziyun Wang (Université d'Auckland) ont développé un cadre informatique pour naviguer dans ces complexités.
En intégrant les simulations de dynamique de Monte Carlo / moléculaire pour prédire la ségrégation de surface avec un réseau neuronal graphique (GNN) pour évaluer l'activité spécifique au site, cette approche établit un lien crucial entre les environnements de surface microscopique et les performances catalytiques prévues dérivées de la composition de HEA en vrac.
Les résultats ont été publiés dans le Journal chinois de catalyse.
Leurs simulations à travers une gamme d'éléments (Cu, Ag, Au, Pt, Pd, AL) ont révélé un ordre de propension de ségrégation de surface de Ag> Au> al> Cu> pd> pt.
Le GNN, représentant de manière innovante, les adsorbats sous forme de pseudo-atomes, prédisaient avec précision les énergies libres intermédiaires (MAE 0,08–0,15 eV), permettant une quantification précise de l'activité spécifique au site.
En appliquant ce cadre, les résultats ont indiqué que l'augmentation du contenu Cu, Ag et Al augmente considérablement l'activité pour CO et C2 Formation, tandis que Au, Pd et Pt présentent des effets inhibiteurs. Des influences de composition spécifiques sur la formation de HCOOH et la réaction d'évolution de l'hydrogène concurrente ont également été identifiées.
En intégrant les prévisions de ségrégation avec la quantification de l'activité basée sur GNN à travers l'espace de composition stable, l'étude a prédit avec succès des compositions prometteuses en vrac pour CO, HCOOH et C2 Produits, offrant des performances catalytiques potentiellement supérieures par rapport au Cu pur.
