La lumière infrarouge moyenne réduit les fluctuations des rotations octaédriques dans SrTiO3, permettant au matériau de se transformer en un état ferroélectrique en déplaçant l’ion titane central vers le haut ou vers le bas. Crédit : Jörg Harms, MPSD
Les impulsions laser infrarouge moyen et térahertz servent d’instruments puissants pour modifier les caractéristiques des matériaux quantiques en adaptant spécifiquement leur réseau cristallin. L’induction de ferroélectricité dans SrTiO3 lorsqu’il est exposé à une lumière infrarouge moyenne est un exemple significatif de ce phénomène. Dans ce processus, SrTiO3 subit un changement vers un état dans lequel les dipôles électriques sont alignés en permanence, une condition que l’on ne retrouve pas dans son état d’équilibre naturel. Le processus à l’origine de cette transformation remarquable reste un mystère.
Aujourd’hui, une équipe de chercheurs de l’Institut Max Planck pour la structure et la dynamique de la matière (MPSD) en Allemagne et du Laboratoire national des accélérateurs du SLAC aux États-Unis a réalisé une expérience au laser à électrons libres à rayons X SwissFEL pour identifier le interactions intrinsèques pertinentes pour la création de cet état. La nouvelle vision n’a pas été obtenue en détectant la position des atomes, mais en mesurant les fluctuations de ces positions atomiques.
Le résultat montre que ces fluctuations sont réduites, ce qui peut expliquer pourquoi la structure dipolaire est plus ordonnée qu’à l’équilibre et pourquoi un état ferroélectrique pourrait être induit. Les travaux du groupe Cavalleri sont parus dans Matériaux naturels.
Comprendre les matériaux ferroélectriques
Les matériaux ferroélectriques se caractérisent par l’alignement parallèle spontané de dipôles électriques, conduisant à une polarisation macroscopique pouvant pointer dans deux directions opposées. La direction de pointage peut être commutée par un champ électrique, permettant l’utilisation de ferroélectriques dans les composants de stockage et de traitement numériques des appareils électroniques modernes.
Titanate de strontium, SrTiO3, est ce qu’on appelle un paraélectrique quantique. Contrairement à de nombreux matériaux ferroélectriques, SrTiO3 n’a pas d’état ferroélectrique macroscopique. Pourtant, de nombreuses preuves expérimentales montrent que les fluctuations quantiques du réseau cristallin empêchent l’ordre à longue portée de se développer. Étonnamment, en 2019, le groupe Cavalleri a découvert que SrTiO3 se transforme en ferroélectrique lorsque certaines vibrations du réseau cristallin sont excitées par des impulsions intenses dans l’infrarouge moyen. L’utilisation de la lumière pour induire et contrôler la ferroélectricité à des hautes fréquences électroniquement inaccessibles peut être considérée comme l’élément clé des futures applications de mémoire à grande vitesse.
Expérience et résultats
À l’époque, on pensait que la réponse non linéaire du réseau cristallin était à l’origine de cet effet, entraînant la formation d’une contrainte qui aide le matériau à devenir ferroélectrique. Cependant, il manquait des mesures directes de la déformation et, plus important encore, des fluctuations des positions atomiques aux premières échelles de temps après l’excitation dans l’IR moyen.
Les chercheurs se sont associés au groupe de Mariano Trigo au SLAC et ont combiné l’excitation infrarouge moyen avec des impulsions de rayons X femtosecondes du laser à électrons libres SwissFEL pour mettre en lumière ces dynamiques, qui se déroulent sur une échelle de temps inférieure à la picoseconde – plus courte qu’une billionième de seconde. « Dans une expérience typique de diffraction des rayons X, on utilise l’interférence constructive des rayons X diffusés par les atomes périodiquement alignés pour mesurer leurs positions moyennes », explique Michael Först, l’un des principaux auteurs de ces travaux. « Mais ici, nous avons détecté la diffusion diffuse résultant du désordre de l’agencement atomique, sensible aux fluctuations, c’est-à-dire au bruit, du réseau cristallin ».
Expérimentalement, l’équipe a découvert que les fluctuations de certains modes de rotation dans le SrTiO3 Le réseau, qui obstrue la formation de ferroélectricité à longue portée, a été rapidement réduit par l’excitation pulsée dans l’infrarouge moyen. Une telle suppression ne se produit pas dans ce matériau à l’équilibre et fait allusion à l’origine de la ferroélectricité induite par la lumière. Cela a été confirmé par une analyse théorique rigoureuse qui a révélé des interactions complexes d’ordre élevé entre un ensemble de vibrations du réseau et la déformation à l’origine de ces observations. Michael Fechner, le théoricien de ce projet, souligne l’importance de la collaboration entre théorie et expérience : « Cela nous permet d’affiner nos outils de prédiction et, par conséquent, d’améliorer notre compréhension de la matière et de ses interactions avec la lumière. »
Implications et perspectives d’avenir
Andrea Cavalleri, chef de groupe et directeur du MPSD, prévoit de nouvelles opportunités découlant de cette étude : « Le fait que certaines fluctuations du réseau, qui empêchent la formation d’un ordre ferroïque à longue distance, puissent être supprimées par des moyens dynamiques est nouveau et offre des possibilités pour comportement similaire dans d’autres matériaux quantiques. De plus, comme notre groupe étudie l’ordre induit dans d’autres contextes, notamment magnétiques et supraconducteurs, les résultats discutés ici pourraient avoir des implications plus larges au-delà de la physique du SrTiO.3.»
La recherche au MPSD a reçu le soutien financier de la Deutsche Forschungsgemeinschaft via le Cluster of Excellence CUI : Advanced Imaging of Matter. Le MPSD Matter est membre du Center for Free-Electron Laser Science (CFEL), une entreprise commune avec DESY et l’Université de Hambourg.
